Perjalanan karier musik Aira Mitsuki dimulai dengan kemenangan besar dalam audisi dan secara bertahap berkembang melalui berbagai perilisan dan penampilan, menghadapi masa hiatus, dan kemudian kembali dengan nama baru.
Pada tahun 2007, Aira Mitsuki memenangkan Grand Prix dalam sebuah audisi besar yang diikuti oleh 6.325 peserta, yang digembar-gemborkan sebagai salah satu audisi terbesar tahun itu. Pada masa debutnya, ia dijuluki sebagai "ikon teknopop yang lahir di masa depan" dan memproklamirkan dirinya sebagai bagian dari "generasi kedua teknopop," mengacu pada gelombang artis teknopop setelah popularitas Perfume.
Pada 8 Agustus 2007, ia melakukan debut indie di bawah Farm Records dengan singel "Colorful Tokyo Sounds No. 9", yang diproduseri oleh Terukado (Oonishi Terukado). Lagu ini terpilih sebagai lagu tema resmi untuk "Transformers Café," sebuah kolaborasi resmi Jepang untuk film Transformers (diproduksi oleh Steven Spielberg, disutradarai oleh Michael Bay), dan juga dipresentasikan pada pemutaran perdana film tersebut. Sekitar waktu yang sama, Aira juga berpartisipasi dalam tur klub yang direncanakan di 30 lokasi di seluruh Jepang dan tampil di acara yang disponsori MTV untuk film tersebut pada 25 Juli.
Pada Januari 2008, Aira Mitsuki mengadakan pertunjukan luar negeri pertamanya di sebuah rumah musik di Beijing, Tiongkok. Pada 5 Maret 2008, ia melakukan debut mayor dengan singel "China Discotica", yang ditulis sebagai penghargaan untuk Tiongkok dan Olimpiade 2008. Singel ini merupakan satu-satunya pertunjukan luar negerinya hingga saat ini. Pada 7 Mei, ia merilis singel edisi terbatas "Darling Wondering Staring / Star Fruits Surf Rider" sebanyak 2.000 kopi yang hanya tersedia di Tower Records.
Album pertamanya, Copy, dirilis pada 3 September 2008. Album ini tersedia dalam dua versi: edisi 12 lagu dan edisi 16 lagu. Versi yang diperluas menyertakan lagu "Star Fruits Surf Rider", "Rock'n Roll Is Dead", dan "Romantic Rope", serta versi Yakenohara dari "High Bash". Sebagai bonus, pembeli melalui Tower Records menerima trek eksklusif "Yakenohara Megamix", sementara pembeli melalui HMV mendapatkan "L0ne1yBoy L0ne1yGirl". Trek pertama album, "Galaxy Boy", digunakan sebagai lagu penutup untuk program Aichi Television Bonita!Bonita!! dan juga untuk mempromosikan Dream car club of Tamoei Yakushiji. Album ini mencapai posisi puncak harian ke-31 di Tangga Lagu Oricon dan posisi mingguan ke-48, terjual sebanyak 3.163 kopi.
Pada 29 Oktober 2008, singel mayor keduanya (dan keempat secara keseluruhan), "Robot Honey", dirilis. Untuk singel ini, Aira Mitsuki akhirnya menampilkan wajahnya di sampul album dan video promosi, setelah sebelumnya menggunakan promosi yang tidak mengungkapkan identitasnya. "Robot Honey" juga menjadi lagu penutup untuk acara TV Tokyo "Robo Tsuku" dan lagu tema pembuka/penutup untuk "Ska☆Para" di Sky PerfecTV! Promoo dan e2promoo. Lagu ini juga disertakan dalam permainan ritme Konami "Jubeat Ripples".
Pada 21 Januari 2009, Aira Mitsuki merilis singel ketiga, "Sayonara Technopolis", dan singel edisi terbatas HMV "Valentine Step". Untuk merayakan perilisan "Sayonara Technopolis", ia bahkan membeli sebidang tanah di Bulan. Pada 29 Januari, ia tampil di NHK General TV "Music Japan" untuk debut televisi daratnya, membawakan "Sayonara Technopolis". Pada 19 Maret, Aira Mitsuki mengadakan konser gratis eksklusif "mixi × Aira Mitsuki Special LiVE" di LIQUIDROOM ebisu, yang direkam dan dirilis sebagai DVD Live pada 20 Mei.
Pada 20 Mei 2009, ia secara bersamaan merilis singel keempat, "BARBiE BARBiE", dan DVD Live "Aira Mitsuki Special LiVE "090319" in LIQUIDROOM". "BARBiE BARBiE" juga digunakan dalam iklan TV Swanz Mansion. Pada 29 Mei, ia tampil di segmen "New Recruit" dari "Ongaku Senshi MUSIC FIGHTER" di Nippon TV, membawakan "BARBiE BARBiE".
Pada 17 Juni 2009, Aira Mitsuki berkolaborasi dengan Gakken untuk "大人の科学マガジンOtona no Kagaku MagajinBahasa Jepang" dan merilis CD edisi terbatas Village Vanguard berjudul Aira no Kagaku CD. Masami Takeuchi juga berpartisipasi dalam penampilan di CD ini.
Pada 22 Juli 2009, album kedua, Plastic, dirilis. Album ini menampilkan penampilan tamu dari Ayuse Kozue, Shigeo (SBK/the samos), dan □□□. Edisi terbatas awal juga menyertakan CD bonus dengan remix dari delapan artis, termasuk 80kidz dan Yuki Saito (HiGE). Setelah perilisan album ini, ia mengadakan tur konser pertamanya di Tokyo, Nagoya, dan Osaka. Pada 2 November, klub penggemar resminya, "I LOVE", diluncurkan.
Pada 1 Juni 2010, Ezaki Glico memulai penayangan iklan kolaborasi "Tokyo Graffiti × Glico Vision Shibuya Collab CM" di Glico Vision Shibuya yang menampilkan Aira Mitsuki. Pada 2 Juni, mini album 6 FORCE dirilis, menampilkan kolaborasi dengan band instrumental baru "Sawagi" sebagai produser tamu. Pada 7 Agustus, ia tampil di panggung DANCE di Summer Sonic 2010 di Osaka, membawakan set DJ bersama produser Terukado. Pada 13 Agustus, ia mengadakan siaran langsung konser tunggal di Ustream sebagai bagian dari proyek kolaborasi "point presents enjoy? 100music" antara Point dan MySpace.
Pada 17 November 2010, album ketiga, ??? (Three Questions) dirilis di bawah label barunya, D-topia Universe. Album ini menampilkan kontribusi lagu dari Han Jae-ho, Kim Seung-soo, dan Ahn Jun-sung, serta kolaborasi artis dengan Kan Roi. Aira Mitsuki juga meng-cover lagu Kenji Ozawa, "Aishi Aisarete Ikiru no Sa". Untuk mendukung perilisan album, ia mengadakan acara "Hatena Shop Crawling" di toko-toko Tower Records tertentu dan tur konser "Aira Mitsuki LiVE TOUR 2011 "???" di enam kota.
Pada 20 April 2011, DVD+CD Aira Mitsuki LiVE TOUR 2011 "???" in LIQUIDROOM dirilis, berisi rekaman final tur enam kota dan CD singel baru. Pada 7 Desember, ia merilis album kolaborasi ×～PARK OF THE SAFARI bersama Saori@destiny.
Pada 21 Agustus 2013, Aira Mitsuki merilis album terakhirnya sebelum hiatus, I'll Be Back. Setelah perilisan album ini, ia menghentikan semua aktivitas musiknya pada 29 September 2013, setelah konser tunggal hari itu, dan klub penggemar resminya "I LOVE" juga ditutup.
Pada 21 September 2015, Aira Mitsuki kembali ke dunia musik secara independen tanpa label rekaman, awalnya menggunakan nama "AIRA" sebelum akhirnya menetapkan nama アイラミツキAira MitsukiBahasa Jepang. Ia merilis singel digital pertamanya setelah kembali, "LIGHTSAVER", dengan NUXX (Izmac) sebagai produser musik barunya. Lagu ini, bersama dengan B-side "I'LL AGAIN..", tersedia untuk diunduh di iTunes Store, Amazon Music, dan Google Play Music.
Setelah kembali, Aira Mitsuki terus merilis musik digital. Pada 23 Maret 2016, ia merilis singel digital "Days", diikuti oleh "Detective A" pada 13 April 2016. Pada 12 November 2017, ia merilis album studio kelimanya, Pyramidal.
Pada 12 September 2018, Aira Mitsuki berpartisipasi sebagai vokalis tamu dalam lagu "Playlist (feat. Aira Mitsuki)" dari "Tokyo ni Seijaku wo", yang dirilis secara digital. Sejak saat itu, pembaruan media sosialnya telah berhenti, dan ia secara faktual berada dalam kondisi hiatus.
Gaya musik Aira Mitsuki sering dibandingkan dengan Capsule dan Perfume, yang keduanya diproduseri oleh Yasutaka Nakata. Aira sendiri menyatakan kekagumannya terhadap karya Nakata dan mengutip Pizzicato Five, Kahimi Karie, Yuki, Justice, Cornelius, dan Daft Punk sebagai pengaruh musikalnya. Ia juga pernah meng-cover lagu-lagu dari Cornelius, Kenji Ozawa, Kahimi Karie, Genki Rockets, Cascada, Lenny Kravitz, dan rekan labelnya Saori@destiny.
Musik Aira Mitsuki secara konsisten membawa tema fiksi ilmiah atau budaya pop dengan efek suara ambient dan penggunaan berat vocoder serta lirik yang mengeksplorasi konsep seperti luar angkasa, robot, dan teknologi. Misalnya, "Galaxy Boy" bertema luar angkasa dan bercerita tentang "anak galaksi prototipe", sementara "Sayonara Technopolis" dan B-sidenya mengangkat isu-isu seperti apati manusia, pemanasan global, dan usulan untuk pindah ke Bulan.
Meskipun ia memiliki gaya yang konsisten dalam penggunaan filter vokal dan synthesizer, Aira telah bereksperimen dengan berbagai genre musik. Sebagian besar album Copy memiliki suara musik dansa, sementara "Valentine Step" memiliki pengaruh musik Latin yang kuat, dan "Sayonara Technopolis" dipasarkan sebagai perpaduan "elektro bertemu big beat". Ia juga merekam beberapa balada dan meng-cover lagu techno berat dari "Rock and Roll Is Dead" milik Lenny Kravitz.
Video musik Aira Mitsuki sering menggunakan animasi dan citra hasil komputer (CGI), dengan kostum yang biasanya berorientasi pada mode. Ia mengaku sebagai penggemar permainan video seperti Pokémon dan menyatakan dalam wawancara bahwa ia terinspirasi oleh fiksi ilmiah dan teknologi.
EP Aira Aira's Science CD berisi dua lagu, "Science Music" dan "戦場のメリークリスマスSenjō no Merī KurisumasuBahasa Jepang", yang menampilkan theremin yang dimainkan oleh Masami Takeuchi. CD ini juga berisi cover "Mike Alway's Diary" dari Kahimi Karie dan remix oleh I Am Robot and Proud, serta versi "Science Music" dan "戦場のメリークリスマスSenjō no Merī KurisumasuBahasa Jepang" tanpa theremin. Meskipun Aira sebagian besar adalah vokalis, ia telah memasukkan instrumen ke dalam banyak penampilan langsungnya, memainkan drum, berbagai synthesizer, mesin drum, dan sampler sepanjang kariernya.